実空間・逆空間プローブの融合によりファンデルワールス反強磁性金属CeTe₃の複雑な磁気構造を解明
東京大学物性研究所の大熊隆太郎助教、広島大学の藤澤唯太助教、高エネルギー加速器研究機構の植田大地准教授、琉球大学の小林理気講師と前川菜摘大学院生(研究当時)、沖縄科学技術大学院大学の岡田佳憲准教授などによる研究グループは、ファンデルワールス反強磁性金属CeTe3において、走査トンネル顕微鏡(STM)と中性子散乱という相補的な二つの実験手法を組み合わせることで、複雑なdouble-q磁気構造を明らかにしました。本研究成果は電子状態を報告したNature Communicationsと、磁気構造を報告したPhysical Review Bに7月23日に掲載されました。
金色の球はテルル、青色の球はセリウム原子を表す。テルルは伝導性をもつ正方格子を形成しており、劈開によって清浄表面を得ることで走査トンネル顕微鏡(STM)測定を行える。低温では磁気秩序が発達し、テルル表面では特徴的な電荷密度波パターンが現れる(右上)。さらに、面内磁場を印加すると磁気秩序の変化に伴い、電荷密度波も大きく変化する。一方、ゼロ磁場での中性子回折実験では、結晶格子に対して非整合な2つの磁気伝搬ベクトルに対応する磁気散乱ピークが観測された(右下)。(Ⓒ:大熊隆太郎)
沖縄科学技術大学院大学発表のプレスリリース OIST Press Release
CeTe3は、正方格子を組むテルル原子がファンデルワールス力で積層しており局在した4f電子と伝導電子が相互作用する近藤格子系としても知られています(図1中央)。平坦な劈開面が得られることからSTMによる原子レベルの観察に適している一方、中性子回折では物質内部の磁気秩序を逆空間から直接調べることができます。本研究では、それぞれ異なる情報を与える二つの手法を組み合わせることで、どちらか一方だけでは得られない磁気構造の全体像に迫りました。
STMでは極低温で特徴的なおよそ3倍周期の電荷密度波パターンが観測され、外部磁場によって磁気秩序が変化するとともに、そのパターンも制御できることが明らかになりました(図1右上)。一方中性子回折では複雑な磁気伝搬ベクトルの存在が明らかになりました(図1右下)。一見すると両者は異なる周期を持つように見えますが、詳細な解析により、STMで観測された電子状態は、二つのsingle-q磁気構造が重ね合わさったdouble-q磁気構造から自然に生じることが示されました(図2)。これにより、電子状態と磁気秩序を統一的に説明するdouble-q磁気構造が初めて明らかになりました。

青色の丸はセリウム原子、赤色の矢印はスピンの向きを表す。single-q磁気構造では、スピンは斜め方向に変調する一つの周期を持つため、結晶の対称性は元の正方格子から低下する(単斜晶)。一方、二つの周期が重なったdouble-q磁気構造では、元の結晶格子の対称性が保たれる。中性子回折では、ピーク強度が弱いため複数のsingle-qドメイン(A,B)が共存する場合とdouble-q磁気構造を区別することが困難である。一方、STMでは磁気秩序に伴ってテルル表面に現れる電荷密度波を実空間で直接観測できるため、single-q磁気構造とは矛盾し、double-q磁気構造のみが実験結果を説明できることが明らかとなった。(Ⓒ:大熊隆太郎)
本研究は、実空間と逆空間という相補的な視点を組み合わせることで、単独の測定では決定が困難な複雑な磁気秩序を解明できることを示しました。特にファンデルワールス層状物質では、高品質な劈開面を利用したSTMと中性子散乱を組み合わせることで、電子状態と磁気秩序の関係を統一的に理解できることを示した成果であり、今後の量子物質研究への展開が期待されます。
発表論文
- 雑誌名: Physical Review B
- 題 名: Highly fluctuating double- magnetic order in the van der Waals metal CeTe3
- 著 者: Ryutaro Okuma, Yuita Fujisawa, Natsumi Maekawa, Akiko Nakao, Yoshihisa Ishikawa, Riki Kobayashi, Yoshinori Okada, and Daichi Ueta
- DOI: https://doi.org/10.1103/m9lb-4vhx
- 雑誌名: Nature Communications
- 題 名: Versatile multi-q antiferromagnetic charge order in correlated vdW metals
- 著 者: Y. Fujisawa, P. Wu, R. Okuma, B. R. M. Smith, D. Ueta, R. Kobayashi, N. Maekawa, T. Nakamura, C-H. Hsu, Chandan De, N. Tomoda, T. Higashihara, K. Morishita, T. Kato, Z. Y. Wang, Y. Okada
- DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-026-75048-y
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