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d波交替磁性体La2O3Mn2Se2の中性子散乱による実験的検証

東京大学物性研究所の浅井晋一郎助教と益田隆嗣教授らのグループは、高エネルギー加速器研究機構物質構造科学研究所の伊藤晋一教授らのグループ、及び東京大学大学院理学系研究科の有田亮太郎教授らのグループと共同で、d波交替磁性体※1候補物質La2O3Mn2Se2の粉末中性子非弾性散乱実験※2を行い、その磁気励起スペクトル※3を初めて明らかにしました。得られたスペクトルは線形スピン波理論※4により再現され、d波交替磁性体を特徴づける非等価な第二近接交換相互作用※5の存在が実験的に検証されました。

交替磁性体は、正味の磁化がゼロでありながら時間反転対称性※6の破れた磁性体であり、特異な電気・スピン輸送特性を示す磁性体として近年注目を集めています。従来の反強磁性体のマグノン※7は、２つの横揺らぎモードが縮退しているため、スピンの歳差運動に伴うカイラリティ※8はキャンセルされます。しかし交替磁性体では、時間反転対称性の破れにより縮退が解け、図１(a)の赤・青曲線のように、異なるカイラリティをもつ２つのマグノンモードが存在します。これらカイラルマグノン※9は、図1(b)に示されるように、電荷を伴わないマグノンスピン流（図1(b)）を生成する可能性が指摘されています。中でもd波交替磁性体は、対称性によるスピン流の相殺が起こらず、純粋なスピン流源となり得る点で重要です。しかし、これまで交替磁性体のマグノンの観測はg波交替磁性体に限られ、d波交替磁性体に関しては報告がありませんでした。

fig1
図1. (a) d波交替磁性体のカイラルマグノンの模式図。回転矢印はスピンの歳差運動の方向を示している。従来の反強磁性体では２つのモードが縮退していてカイラリティはキャンセルされているが、交替磁性体では縮退が解けて各々のモードは異なるカイラリティを持つカイラルマグノン（赤・青曲線）となる。(b) 交替磁性体におけるマグノンスピン流の実空間イメージ。赤色スピンは反時計回りに、青色スピンは時計回りに歳差運動しており、各々上向きスピン角運動量と下向きスピン角運動量が左方向に運ばれている。(c) La2O3Mn2Se2の二次元Mn正方格子(Lieb格子)と主要な相互作用。(d). 粉末中性子非弾性散乱スペクトル。(e). 線形スピン波理論を用いたスピン波励起の計算結果。実線は代表的なマグノンの分散である。記号は代表的な逆格子点の位置である。詳細は発表論文に示している。

La₂O₃Mn₂Se₂ は、磁性を担うMn²⁺ イオンが二次元正方格子(図1(c))を形成する磁性体です。この正方格子では最近接相互作用J1の他に、Se2-イオンを介するJ2とO2-イオンを介するJ2‘の二種類の二次近接相互作用があります。このような格子はLieb格子と呼ばれ、Néel秩序を示すLa₂O₃Mn₂Se₂ はd波交替磁性体の条件を満たします。本研究では、この物質の多結晶試料を用いて J-PARCのMLFに設置された高分解能チョッパー分光器 HRC により中性子非弾性散乱実験を実施し、磁気励起スペクトルを測定しました。

実験では主に約 30 meV 付近に平坦な励起と、Γ’ 点近傍から立ち上がるマグノン励起が観測されました(図1(d))。特に、前者は40 meV近傍まで高エネルギー側に広がっていることが特徴です。このマグノン励起は、J1、J2、J2‘を含むスピンハミルトニアンを用いた線形スピン波理論により再現され（図1(e)）、反強磁性の最近接相互作用J1 = 2.34(3) meV、二種類の反強磁性二次近接相互作用 J2 = 0.56(2) meV, J2‘ = 0.41(4) meV が見積もられました。異なる値をもつJ2とJ2‘はこの物質におけるd波交替磁性体としての特徴であり、カイラルマグノンの起源となります。これらの値は第一原理計算による評価ともよく一致しており、La₂O₃Mn₂Se₂ がd波交替磁性体であることを示しています。

本研究では、d波交替磁性体のスピンハミルトニアン※10を初めて実験的に確定しました。観測されたマグノンのエネルギースケール（約40 meV）とカイラル分裂（約 3 meV）は、スピンゼーベック効果※11を通じたマグノンスピン流の検出が現実的であることを示唆しています。将来的に単結晶試料が得られれば、単結晶中性子散乱によるカイラルマグノンの直接観測やマグノニクス※12応用への展開が期待されます。

本成果は、米国物理学会が発行する「Physical Review Materials」に2026年１月７日にWeb掲載されました。

発表論文

  • 掲載誌：Physical Review Materials
  • タイトル：Realization of a two-dimensional -wave altermagnet in La2O3Mn2Se2
  • 著者：Shinichiro Asai, Junxi Hu, Zheyuan Liu, Shinichi Itoh, Daichi Ueta, Jin Matsuda, Tatsuto Hatanaka, Hikaru Watanabe, Ryotaro Arita, Takatsugu Masuda
  • DOI：10.1103/q863-3sfx

用語解説

※１　交替磁性体：
スピントロニクスの分野で最近注目を集めている磁性体。時間反転対称性が破れているためにマグノンモードが異方的に分裂する。その分裂の仕方は結晶構造、磁気構造の対称性によって異なり、d波、g波、i波の分類が存在する。
※２　中性子非弾性散乱：
中性子を物質に照射し、散乱された中性子に起きたエネルギー、運動量変化から物質内で励起された状態を調べる手法。
※３　磁気励起スペクトル：
磁気状態に対する中性子非弾性散乱によって得られるスペクトル。基底状態にある磁性体がどのような運動量、エネルギーを与えられた場合に揺らぐ（励起される）かを示している。
※４　線形スピン波理論：
磁気秩序状態のスピンの揺らぎを量子化し、マグノン励起を記述する近似理論。もっとも単純な近似であり、マグノン間の相互作用は無視される。
※５　交換相互作用：
スピン同士の間に働く相互作用。電子がフェルミ粒子であることから導かれ、互いのスピンの向きに影響を与える。
※６　時間反転対称性：
時間の流れを逆にした場合にも同じ性質を示すこと。
※７　マグノン：
古典的にはスピンの歳差運動（スピン波）で近似される準粒子。磁性体における励起状態として現れる。
※８　カイラリティ：
物体、現象がその鏡合わせの像と重ね合わせられない性質のこと。例えば、スピンの歳差運動の向き（右回り、左回り）。
※９　カイラルマグノン：
カイラリティの揃ったマグノンのこと。
※１０　スピンハミルトニアン：
スピンからなる系を記述するハミルトニアンのこと。
※１１　スピンゼーベック効果：
磁性体に温度勾配を与えるとスピン流が流れる現象。
※１２　マグノニクス：
磁性体のマグノンスピン流を利用して、省エネルギーかつ高速演算、情報通信を実現することを目的とする研究分野。

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(公開日: 2026年01月08日)

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