東京大学物性研究所の室谷悠太 特任研究員、神田夏輝 助教（現：理化学研究所 研究員）、藤本知宏 大学院生、松田拓也 学振特別研究員（現：東京大学大学院理学系研究科 特任助教）、松永隆佑 准教授らの研究グループは、同研究所の吉信淳 教授、小林洋平 教授、岡隆史 教授、および米国の研究グループと協力して、円偏光を照射したディラック半金属Cd₃As₂に発現する異常ホール効果の起源を解明しました。

ディラック半金属は電子が質量を持たない相対論的粒子として振る舞う物質であり［図1(a)］、通常の金属とは波動関数のトポロジーが異なることに起因してさまざまな面白い性質を示すことに注目が集まっています。時間変化する外場の影響を解析するフロッケ・エンジニアリングの研究からは、ディラック半金属を円偏光下に置くと、波動関数のトポロジーが変化してフロッケ・ワイル半金属と呼ばれる状態になり［図1(b)］、磁場なしで電流の軌道が曲がる異常ホール効果を発現することが予想されていました。しかし円偏光下で異常ホール効果を引き起こすメカニズムはほかにも多数存在し、実際にどれが支配的な寄与を与えるのかは分かっていませんでした。

図1　(a) ディラック半金属のバンド構造。ディラック点と呼ばれる一点から運動量（k）に比例するエネルギー分散関係（E）が伸びる。(b) フロッケ・ワイル半金属。円偏光下でディラック点が二個のフロッケ・ワイル点に分裂する。(c) 電場誘起インジェクション電流。電場E₀の下で円偏光を照射すると、E₀と直交する向きに偏った運動量分布の電子（e）と正孔（h）が励起される。(d) 異常ホール伝導度の遅延時間依存性。ピンク色の線はポンプ光の強度波形。プローブ光の光子エネルギーは6.2 meV。

本研究では代表的なディラック半金属であるCd₃As₂を対象に、パルス円偏光を照射した際の異常ホール伝導度をテラヘルツ時間領域分光によって計測しました。その結果、従来予想されていたフロッケ・ワイル半金属の寄与ではなく、バイアス電圧の下で光電流が発生する「電場誘起インジェクション電流」という現象の寄与が支配的になることを明らかにしました［図1(c), (d)］。この現象は光を吸収する物質では普遍的に起こりえますが、これまでは異なる物質系で散発的に提案されるに留まっていたものであり、精密な実験と理論を組み合わせてはっきりと実証したのは本研究が最初と考えられます。異常ホール効果の形でフロッケ・ワイル半金属を観測するには、光吸収を抑制できる系や実験条件を用意しなければならないことが示唆されます。

以上の知見は、光子エネルギーの低い光（波長9 μm）を用いて質量のない電子のみが励起される簡単な状況を作り、かつテラヘルツ時間領域分光の時間分解能を生かして光励起キャリアの寄与を時間的に分離することによって得られたものです。またその過程で、従来あまり顧みられてこなかった異常ホール伝導度の符号が起源を特定するための重要な手がかりになることも見出しました。本手法は、複雑な過程が競合する光誘起異常ホール効果という現象を、さまざまな物質系で解き明かしていくための一般的処方箋となることが期待されます。

本研究の成果は、2023年8月29日に米国科学誌『Physical Review Letters』にオンライン掲載されました。

発表論文

• 雑誌名：Physical Review Letters
• 論文タイトル：Disentangling the competing mechanisms of light-induced anomalous Hall conductivity in three-dimensional Dirac semimetal
• 著者：Yuta Murotani, Natsuki Kanda, Tomohiro Fujimoto, Takuya Matsuda, Manik Goyal, Jun Yoshinobu, Yohei Kobayashi, Takashi Oka, Susanne Stemmer, and Ryusuke Matsunaga
• DOI：10.1103/PhysRevLett.131.096901

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