東京大学物性研究所の齋藤成之（博士課程学生）と板谷治郎准教授らのグループは、高エネルギー加速器研究機構・物質構造科学研究所の小杉信博所長およびUniversity of Central FloridaのZenghu Chang教授らのグループと共同で、高強度赤外レーザーから発生させた数百アト秒(1アト秒=10^-18 秒)の時間幅を持つ波長3 nmの軟X線パルスを用いて、一酸化窒素分子内のアト秒からフェムト秒(10^-15 秒)領域にわたる電子・原子核ダイナミクスの観測に成功しました。

図1　実験セットアップ。フェムト秒赤外パルス（ポンプ光）と、波長3 nmのアト秒軟X線パルス（プローブ光）を一酸化窒素が封入されたガスセルに時間遅延をつけて集光し、透過した軟X線の吸収スペクトルを観測する。

高強度超短パルスレーザーを貴ガスに強く集光すると、極端紫外線(波長120-6 nm)や軟X線(波長6-0.5 nm)領域の「高次高調波」と呼ばれるコヒーレントなパルス光が発生します。高次高調波のパルス幅は数百アト秒にまで短くすることが可能であり、これを用いたアト秒ポンプ・プローブ分光は、現在、最も速い物理現象をとらえることができる実験手法として知られています。アト秒ポンプ・プローブ分光では、高次高調波の波長を、各元素の「吸収端」と呼ばれる、吸収が急峻に増大する領域に調整することで、特定の元素のダイナミクスを追跡することが可能です。しかし、高次高調波の波長は、典型的には10 nm以上であり、短波長の高次高調波を得ることが実験的に困難であることから、窒素(吸収端波長 3.1 nm)や酸素(吸収端波長2.3 nm)といった重要な元素に対するアト秒ポンプ・プローブ分光は確立されていませんでした。本研究では、高強度の赤外レーザーを用いて、波長3 nmの高次高調波を発生させ、窒素の吸収端におけるアト秒ポンプ・プローブ分光に世界で初めて成功しました。実験では、一酸化窒素分子に強い赤外レーザーパルスを照射し、その後遅延をつけて波長3 nmの軟X線パルスを照射して、その吸収スペクトルを観測することで、一酸化窒素分子の赤外レーザーパルスによる光イオン化、およびその後の分子振動・回転のダイナミクスを統一的にとらえました。本研究で実証された手法は、様々な物質に応用可能であり、窒素が関連する光触媒反応等、応用上重要な光化学反応の素過程の理解に寄与すると期待されます。また、今後さらにアト秒軟X線パルスの波長を短くすることにより、より多くの元素の吸収端をカバーできると考えられます。

図2　(a)ポンプ・プローブ分光で測定された軟X線吸収スペクトル変化の時間遅延依存性。(b)ポンプ光無しで測定された軟X線吸収スペクトルと、量子化学計算による吸収ピーク位置の同定。

本研究は、JSPS科研費 JP18H05250、JP18J11286、光・量子飛躍フラッグシッププログラム(Q-LEAP) JPMXS011806868、フォトンサイエンス・リーディング大学院(ALPS)の助成を受けて行われました。

論文情報

• 雑誌名：Optica
• 論文タイトル：Real-time observation of electronic, vibrational, and rotational dynamics in nitric oxide with attosecond soft x-ray pulses at 400  eV
• 著者： Nariyuki Saito, Hiroki Sannohe, Nobuhisa Ishii, Teruto Kanai, Nobuhiro Kosugi, Yi Wu, Andrew Chew, Seunghwoi Han, Zenghu Chang, and Jiro Itatani
• DOI：10.1364/OPTICA.6.001542

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